Để cân bằng quyền lực thái quá mà Charles d’Anjou đang nắm giữ, ông trao vương miện đế vương cho Rudolf Hapsburg. Trước sự kháng cự của Florentia, ông ra vạ tuyệt thông thành phố. Dân chúng yêu mến Gregory và tuyên bố ông là một vị thánh.

Ông triệu tập Công đồng Chung XIV: Lyon II để giải phóng Đất Thánh và để hiệp nhất với người Hy Lạp. Công đồng này chỉ đem lại một kết quả phù du, nhất là về điểm sau cùng này vì Giáo hội Hy Lạp không thực tế tham gia vào các cuộc bàn luận. Mặc dù đã bị bãi bỏ một thời gian ngắn bởi Giáo hoàng Adrian V và Giáo hoàng Gioan XXI, những quy định này vẫn có hiệu lực cho đến thế kỷ 20,[2] khi chúng được Giáo hoàng Phaolô VI thay đổi.

Tại công đồng này, Gregorius X cũng tuyên bố đời sống gương xấu của hàng giáo phẩm phải gánh chịu trách nhiệm về sự suy vong của thế giới. Cũng tại công đồng này, linh mục Humberto di Romanis, nguyên bề trên tổng quyền dòng Dominico, cũng đệ trình một chương trình cải tổ được biên soạn theo lệnh của Gregorius X.

Thói quen quỳ gối trước Thánh thể khi đem cho bệnh nhân có từ thế kỷ XI. Giáo hoàng Gregorius X đã truyền cho giáo dân phải quỳ trong thánh lễ từ khi dâng Bánh thánh lên cho tới khi rước lễ, trừ mùa Giáng sinh và Phục sinh.